Study of diatomic molecules under short intense laser pulses
Entity
UAM. Departamento de BiologíaDate
2016-01-12Funded by
With the support of the Erasmus Mundus programme of the European Union (FPA 2010-0147).Subjects
Moléculas - Tesis doctorales; Biología y Biomedicina / BiologíaNote
Tesis Doctoral inédita leída en la Universidad Autónoma de Madrid, Facultad de Ciencias, Departamento de Biología. Fecha de lectura: 12-01-2016Esta tesis tiene embargado el acceso al texto completo hasta el 12-07-2017
Esta obra está bajo una licencia de Creative Commons Reconocimiento-NoComercial-SinObraDerivada 4.0 Internacional.
Abstract
In this work we report ab initio calculations for the H+
2 molecule interacting
with ultrashort intense laser pulses. We analyse several observables that can, in
principle, be available experimentally, in order to get a deeper understanding of
the strong field molecular dynamics. In particular, we will focus our attention to
the interplay between electronic and nuclear dynamics and how the two motions
are correlated.
We have extended the Resolvent Technique to molecules and we have extracted
the correlated energy spectra in different regimes of ionization: from the
perturbative regime to the tunneling ionization regime. We have applied this
new method, called resolvent operator method (ROM), to a 1+1D model of the
H+
2 molecule. We have applied this method to several photoionization regimes
and we have compared with previous results in the literature. We show that the
correlated spectra can provide us much more information than the integrated
spectra on the electron or nuclear energy. We report the correlated energy spectrum
from the multiphoton ionization to the tunneling ionization regime and
how the sharing of the excess energy is different for the two regimes.
We have also applied the ROM to a 3D model of the H+
2 molecule in which
angular distributions can be obtained. With these angular correlated spectra
we show that the contributions of electrons coming from absorption of different
number of photons can be disentangled.
We have calculated the high harmonic spectra for a 3D model of the H+
2
molecule and its isotopes. In these calculations we have observed that for sufficiently
long pulses and for light molecules we observe even harmonic generation,
a phenomenon that is not expected in a centrosymmetric molecule. En este trabajo presentamos cálculos ab initio para la molécula de H+
2 en la
presencia de pulsos laseres ultra cortos e intensos. Analizamos distintas observables
que pueden, en principio, ser obtenidas experimentalmente, para obtener
una mayor comprensión de la dinámica molecular en campos laseres intensos.
En particular, enfocaremos nuestra atención al intercambio entre las dinámicas
electrónicas y nucleares y como los dos movimientos están correlacionados.
Hemos extendido la técnica del resolvent a moléculas y hemos extraído los espectros
correlacionados en energía en diferentes regímenes de ionización: desde
el régimen perturbativo hasta la ionización por túnel. Hemos aplicado este nuevo
método, llamado método del operador resolvent (ROM), a un modelo 1+1D
de la molécula de H+
2 . Hemos aplicado este método a distintos regímenes de fotoionización
y hemos comparado nuestros resultados con resultados obtenidos
anteriormente en la literatura. Hemos demonstrado que los espectros correlacionados
en energía nos dan más información que los espectros integrados en
energía electrónica o energía nuclear. Enseñamos los espectros correlacionados
en energía desde la ionización multifotónica hasta la ionización por túnel y como
el reparto del exceso de energía es diferente en los dos regímenes.
También hemos aplicado el ROM a un model 3D de la molécula de H+
2 donde
las distribuciones angulares pueden ser obtenidas. Con estas distribuciones
angulares hemos demostrado que podemos distinguir distintos canales de ionización
que provienen de la absorción de distintos números de fotones.
Hemos calculado el espectro de armónicos para un modelo 3D de la molécula
de H+
2 y sus isótopos. En estos cálculos hemos observado que para pulsos lo
suficientemente largos y para moléculas ligeras observamos la generación de
armónicos pares, un fenómeno que no es expectable en una molécula con un
centro de inversión.
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Description
Texto de la Tesis Doctoral
Google Scholar:Ferreira Da Silva, Rui Enmanuel
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